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他,四年5篇Science!

2024-12-06 11:55:06

最近在無機半導體中發現的類金屬室溫可塑性重塑了我們對材料物理性質的認識,催生了一系列新概念功能材料。然而,目前室溫塑性無機半導體仍然非常罕見,其效能也不如經典的脆性半導體。

以經典的碲化鉍(Bi 2Te 3)熱電半導體為例,上海矽酸鹽研究所史訓研究員、陳立東院士以及仇鵬飛研究員展示了反位缺陷可導致高密度、多樣化的微結構,從而極大地影響機械效能,並因此成功地將這些塊體半導體從脆性轉變為塑性,與其他塑性半導體相比,在 300 開爾文溫度下可獲得高達 1.05 的優點係數,與最好的脆性半導體相似。研究人員提供了一種有效的策略來塑化脆性半導體,使其同時顯示出良好的可塑性和卓越的功能性。相關研究成果以題為“Room-temperature exceptional plasticity in defective Bi2Te3-based bulk thermoelectric crystals”發表在最新一期《Science》上。本文一作為鄧婷婷博士、高治強博士以及Ze Li。

從2020年7月31號至今,史訓研究員已在Science上發表4篇文章,一篇Perspective。

【有缺陷的Bi2Te₃ TE晶體具有卓越的塑性】

在無機半導體中,強離子鍵或定向共價鍵使得在機械載荷下難以生成高密度、多樣化的微觀結構。這是具有完美晶格的無機半導體通常可塑性較差的主要原因之一(圖1A,B)。如果在機械載入之前可以將高密度、多樣化的微觀結構引入無機半導體中,則由於所施加的應力的快速鬆弛和消散,可能會發生脆性到塑性的轉變(圖1A,B)。作者使用經典的碲化鉍(Bi 2Te 3)基TE半導體作為缺陷工程如何改變脆性半導體機械效能的示例。他們表明,反位BiTe和TeBi缺陷的共存可以導致塊體晶體中高密度、多樣化的微觀結構[例如,線缺陷(位錯和波紋)、平面缺陷(交換雙層和超位錯)和晶格畸變]。這導致了優異的室溫塑性(圖1C),同時還提高了TE品質因數(zT=1.05)(圖1D)。他們對比了機械負載下完美晶體和有缺陷晶體的行為。有缺陷的Bi2Te3晶體在彎曲測試中表現出超過20%的高塑性變形應變,單軸拉伸試驗中為8%,壓縮測試中為80%(面內方向),這與脆性半導體形成鮮明對比,脆性半導體通常在應變低於1%時失效。有缺陷的Bi 2Te 3晶體中的多種微觀結構有利於應力鬆弛並阻止裂紋擴充套件。可塑性和高強度的結合值(300K時高達1.05)使這些材料與最好的脆性熱電半導體具有競爭力。功率因數(PF)達到了相對於其他塑膠熱電半導體的競爭水平。

圖1.有缺陷的Bi2Te3基TE晶體具有出色的塑性

【反位點缺陷引起的異常塑性】

反位缺陷(BiTe和TeBi)共存於一個狹窄的成分範圍內,其形成能相當(~0.5eV),(圖2A,B)。這些缺陷引發了多種微觀結構的發展,包括裂變、刃位錯、交換雙層和晶格畸變。在單軸拉伸試驗中,與完美晶體的脆性破壞相比,有缺陷的Bi 2Te₃沿面內方向承受的應變高達20%。在壓縮測試中,有缺陷的Bi 2Te₃在面內方向上承受80%的應變,沿c軸承受70%的應變。有缺陷的Bi2Te3晶體可以被塑造成各種幾何形狀(例如管)而不會破裂(圖2E),展示了其卓越的變形能力。反位缺陷的存在從根本上改變了Bi 2Te₃的機械效能,使其具有高塑性。

圖 2. 有缺陷的 Bi2Te3晶體中反位缺陷引起的異常塑性

【Bi2Te₃晶體中高密度、多樣化的微觀結構】

高角度環形暗場STEM成像(圖3A):Bi和Te原子的雙層交換位置,形成應力耗散結構;晶格中的區域性波紋,充當應力集中器並防止裂紋擴充套件;邊緣位錯和晶格扭曲在變形過程中促進非均勻原子位移。選區電子衍射(SAED)圖案顯示模糊、扭曲的衍射斑點,表明缺陷密度較高。應變對映證實了由於這些缺陷而導致的不均勻應變分佈。此外,具有分裂子峰的寬衍射峰表明明顯的晶格畸變和由缺陷團聚引起的高殘餘應變(圖3C)。這些微結構的高密度透過在變形過程中充當應力消除器來支撐材料的塑性。

圖 3. Bi2Te3晶體具有高密度、多樣化的微觀結構

【有缺陷的 Bi2Te₃ 晶體的分子動力學模擬】

剪下應力-應變行為(圖4A-B)表明(1)層間滑移(001)[120]路徑:波紋位置缺陷將最大剪下應力降低至完美晶體的50%左右。(2)跨層滑動(015)[051]路徑:換的雙層顯著降低了剪下應力,有利於塑性變形。原子位移和應變圖(圖4C-H)表明剪下過程中均勻的原子位移會導致脆性破壞;區域性原子位移和鍵重排(例如,Te-Bi-Te-Bi環的形成)可防止災難性故障。撕裂位置可實現區域性剪下並阻止裂紋擴充套件。交換的雙層形成層間Bi-Te鍵,從而強化材料並增強變形能力。拉伸測試模擬(圖4I-J)結果顯示:(1)完美晶體:彈性變形後應力急劇下降,表明脆性破壞。(2)有缺陷的晶體:由於波紋和交換雙層的區域性應力耗散,塑性變形持續存在。總的來說,反位缺陷產生動態微觀結構,吸收機械能並延遲裂紋擴充套件,從而實現卓越的塑性。

圖 4. 有缺陷的Bi2Te3晶體的分子動力學模擬

【有缺陷的 Bi2Te3 基晶體的機械和熱電效能】

Bi 2Te 3 基晶體的熱電效能(圖5A,B)表現在有缺陷的Bi 2Te 3晶體在300K時的峰值功率因數(PF)為39.2 mW·cm-1·K-2。熱導率隨著溫度的升高而降低,在280K時達到最小值,然後由於雙極效應而增加。在300K時,Bi1.6Sb0.4Te3(銻合金化Bi₂Te₃)中達到峰值品質因數(zT)=1.05。此外,該材料在迴圈彎曲測試中表現出卓越的彈性,400 次迴圈後熱電效能沒有明顯損失。最後,作者採用p型Bi 0.8Sb 1.2Te 3和n型Ag 2Se 0.67S 0.33製備了Y形柔性熱電器件。開路電壓():在人體熱量下為6.1mV。最大輸出功率():2.5mW,隨著散熱增加至12.0mW。功率密度:2.0mW·cm⁻²,超越了類似應用中的許多柔性器件。

圖 5. 有缺陷的 Bi2Te3基晶體的機械和 TE 效能

【結論】

本文成功地在缺陷型Bi 2Te 3基塊體晶體中實現了超強塑性,並將塑性TE半導體的室溫zT提高到1.05,與最好的脆性TE半導體相當。這項工作不僅提供了一種不同的高效能塑性TE材料,而且還提供了一種透過反位缺陷將脆性材料轉化為塑性材料的有效策略。

來源:高分子科學前沿

宣告:僅代表作者個人觀點,作者水平有限,如有不科學之處,請在下方留言指正!

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