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北航孫豔明/港科大顏河等Nature Materials:高結晶和高熒光量子產率的受體助力有機太陽能電池效率超過20%

2025-01-30 21:28:41

2025年1月29日,《Nature Materials》雜誌線上發表了北京航空航天大學化學學院孫豔明教授課題組與香港科技大學顏河教授課題組在有機太陽能電池領域的最新研究成果"Non-fullerene acceptors with high crystallinity and photoluminescence quantum yield enable >20% efficiency organic solar cells"。李超博士後和宋佳利博士後為論文第一作者,宋佳利博士後、顏河教授和孫豔明教授為論文通訊作者,北京航空航天大學化學學院為第一完成單位。

有機太陽能電池(OSCs)憑藉其質輕、柔性、可透過卷對卷工藝製備大面積器件等優點,以及在、光伏建築一體化、行動式能源等領域具有的重要應用前景,引起了國內外的廣泛關注,並在過去十年取得了顯著的進展。為了進一步提升有機太陽能電池效率,亟需開發具有高結晶和高熒光量子產率(PLQY)的非富勒烯受體材料。一方面,高結晶的非富勒烯受體有助於促進高效載流子傳輸,提升短路電流密度(Jsc)和填充因子(FF)。另一方面,高PLQY的非富勒烯受體有助於降低非輻射覆合損失(引自Nat. Energy, 2021, 6, 799),從而利於降低電壓損失並提高開路電壓(Voc)。然而,提高非富勒烯受體的結晶性往往會導致激子淬滅,這通常會降低其PLQY。因此,如何設計兼具高結晶和高PLQY的非富勒烯受體材料,成為該領域的一個關鍵科學問題。

圖1. L8-BO-Cn+1化學結構、物理化學性質、器件效能以及PLQY比較圖。

針對這一關鍵科學問題, 孫豔明教授課題組基於前期在不對稱受體和支化側鏈受體方面的研究積累,以課題組開發的支化側鏈受體L8-BO(Nat. Energy, 2021, 6, 605, 被引1707次)為結構修飾物件,透過結合不對稱分子設計策略和支化烷基鏈策略,提出了一種不對稱支化位點調控的新策略。研究發現,該策略在保持受體材料高結晶性的同時還能有效調控PLQY,成功開發出了兼具高結晶性和高PLQY的受體材料L8-BO-C4,有效提升了電荷傳輸效能並抑制了非輻射覆合損失,使得單結有機太陽能電池效率高達20.42%(NIM認證效率20.1%)。該研究打破了長期以來材料高結晶性和高PLQY之間難以兼顧的困境,為進一步設計與合成高效能非富勒烯受體提供了新的思路。

圖2.受體材料的理論計算和分子動力學模擬。

研究團隊透過不對稱地單邊調整L8-BO受體噻吩單元上烷基鏈的分支位置,設計合成了一系列L8-BO-Cn+1受體分子(n=0-4, 其中n+1指遠離中間核的分支位點)(圖1)。研究發現,隨著支化位點遠離中間核,烷基鏈分支與主鏈之間的位阻降低,受體分子的結晶性和載流子遷移率依次提高(圖2和圖3)。然而,與結晶性逐步提高的規律不同,隨著支化位點遠離中間核,這些受體在純膜中的PLQY值呈現出先升後降的趨勢。進一步的研究表明,L8-BO-C4能很好地平衡烷基分支位點和側鏈長度,實現了最低的靜態能量無序度,因此在這些受體中L8-BO-C4獲得了最高的PLQY值,此外,理論計算表明,L8-BO-C4在四種受體分子的單晶中J-聚集體的比例最高,使得其PLQY值最高。

圖3.受體材料的單晶分析和GIWAXS測試表徵。

能量損失分析表明,與L8-BO器件相比,得益於L8-BO-C4純膜較高的PLQY值,L8-BO-C4器件的電致發光外量子效率(EQEEL)較高、非輻射覆合損失較低,因而電壓損失也相應較低。研究團隊對受體薄膜的EQEEL光譜進行了測試以直接探測其非輻射路徑,結果顯示與PLQY測量結果幾乎相同。此外,當與PM6共混後,這些受體的分子結晶和聚集沒有明顯差異,表明受體與PM6共混後,並沒有發生明顯發光相關的聚集變化。以上結果表明,透過研究受體材料的PLQY來關聯器件非輻射覆合損失具有可行性。然而,由於L8-BO-C5和L8-BO-C4C4純膜較低的PLQY值,使得相應器件的非輻射覆合損失較高,電壓損失較大,導致器件Voc較低。形貌分析、穩態和時間分辨測試表明,與L8-BO共混膜相比,L8-BO-C4共混膜展現出了增強的結晶性和更優的雙纖維網路形貌,同時實現了更高的載流子生成、更低的電荷複合和更高且平衡的電荷傳輸(圖4)。最終,與基於PM6:L8-BO的器件(效率18.91%)相比,基於PM6:L8-BO-C4的器件在Voc, Jsc 和 FF等效能引數上均有所提升,使得二元電池效率達到19.78%。透過引入L8-BO-C4-Br作為第三組分,效率可進一步提升至20.42%,並得到了中國計量科學研究院(NIM)的認證,認證效率為20.1%。而且,在厚膜(300 nm)、大面積(1 cm2)和模組(16.8 cm2)器件中,效率仍可分別高達18.51%、18.63%和16.50%,顯示出大規模工業化應用的巨大潛力。

圖4.共混膜的形貌分析以及遷移率比較圖。

此外,不對稱支化位點調控策略還成功應用於其他具有香蕉型結構的非富勒烯受體分子。與2-丁基辛基取代的對稱受體分子(Qx-BO)相比,對應不對稱受體(Qx-BO-C4)的結晶性和PLQY也得到了提高,相應器件的效率也有所提升,展示了該策略在開發兼具高結晶和高PLQY的非富勒烯受體方面的普適性。

該研究工作得到了香港科技大學顏河教授,南方科技大學何鳳教授、賴寒健博士,香港理工大學張晨助理教授、周榮錕博士,徐錦秋博士,瑞典林雪平大學高峰教授、張或天博士,蘇州大學陳先凱教授,韓國高麗大學Han Young Woo教授,東華大學唐正研究員,香港中文大學(深圳)顏駿助理教授,大灣區大學劉莎研究員、北京工業大學鄭子龍教授等人的大力支援與幫助。該研究工作也得到了國家重點研發計劃(No. 2022YFB4200400)、國家自然科學基金(No. 52333005, 51825301)、北京市自然科學基金(Z230018)等專案的資助。

論文連結:https://www.nature.com/articles/s41563-024-02087-5

作者簡歷

李超, 2017年6月碩士畢業於湘潭大學(導師:陳華傑教授)。2020年6月博士畢業於北京航空航天大學(導師:孫豔明教授)。2020年11月至今在香港科技大學從事博士後研究(合作導師:顏河教授)。李超博士長期從事不對稱&支化側鏈受體的設計、合成及光伏效能研究工作,基於不對稱分子設計策略和支化烷基鏈策略,先後設計合成了一系列不對稱引達省並二噻吩受體材料和支化側鏈Y-系列受體材料(如高效能小分子受體L8-BO、L8-BO-X、L8-BO-C4、Qx-BO-C4以及聚合物受體PY-DT-X),截至目前,以第一/通訊作者(含共同)身份在Nat. Mater., Nat. Energy, Nat. Commun., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Matter等期刊上發表論文20篇,被引總計5838次,其中以第一作者身份發表在Nature Energy期刊上的研究工作 (Nat. Energy, 2021, 6, 605) 引用次數達1707次,併入選了2021年中國百篇最具影響國際學術論文。

宋佳利,2016年6月本科畢業於中國礦業大學(北京)。2023年6月博士畢業於北京航空航天大學化學學院(導師:孫豔明教授)。現於北京航空航天大學從事博士後研究工作(合作導師:孫豔明教授、杜軼教授)。宋佳利博士的研究工作主要集中於有機光電功能材料的設計與合成、活性層微觀形貌調控以及有機太陽能電池器件工藝的最佳化。截至目前,以第一/通訊作者(含共同)身份在Nat. Mater., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci.,Matter等期刊上發表學術論文15篇。

顏河,香港科技大學講席教授,2000年本科畢業於北京大學化學系, 2004年在美國西北大學獲得博士學位,師從美國總統獎獲得者Tobin Marks教授。2006-2011年帶領Polyera公司的研究小組研發柔性顯示器和太陽能電池材料。2012年至今就職於香港科技大學化學系,並於2023年成為香港科技大學講席教授。顏河教授在有機及鈣鈦礦太陽能電池領域做出了傑出的貢獻,發表論文370餘篇,被引用超48000次,H因子105,並於2020年獲得了騰訊“科學探索獎”,同年擔任香港的RGC研究員,並連續6年獲得“高被引科學家”的稱號,研究成果在2015年被美國國家可再生能源實驗室收錄至著名的“best research-cell efficiency chart”世界紀錄表。2018年創立了深圳易柔光伏有限公司, 提出了有機光伏產業化新路線,並帶領公司多次獲得創業大賽獎項。

孫豔明,北京航空航天大學化學學院教授、博士生導師。2002年本科畢業於山東大學化學學院,2007年在中國科學院化學研究所物理化學專業獲博士學位,之後分別在英國曼徹斯特大學和美國加州大學聖芭芭拉分校從事博士後研究,2013年9月全職回北京航空航天大學工作。長期從事有機光電功能材料與器件的研究工作,提出了纖維網路調控有機太陽能電池活性層相分離的新策略。在Nat. Mater., Nat. Energy, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等雜誌上發表SCI 論文190餘篇, 論文被Nature,Science等雜誌他引29000餘次,多篇論文引用超過1000次。2018年度獲批國家傑出青年科學基金, 2019-2024年連續入選科睿唯安全球高被引科學家。

來源:高分子科學前沿

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