菱形（RG）是一種ABC堆疊多層石墨烯，因其探索強關聯電子現象的潛力而聞名。與呈現莫爾條紋的扭曲石墨烯層不同，RG提供了一種非扭曲且結構更簡單的系統來研究平帶物理。
鑑於此，湖南大學殷隆晶教授、秦志輝教授以及河北師範大學王文曉教授深入研究菱形石墨烯（RG），重點關注層相關的電子特性和相關性，填補了有關RG中的電子相關性如何隨著層厚度的增加而演變的知識空白。作者在液氮溫度下使用掃描隧道顯微鏡和光譜(STM/STS)研究了從三層到九層的RG層。這項研究旨在闡明低能平帶和關聯狀態對層數的依賴性，研究結果表明關聯效應增強，尤其是在六層閾值下。相關研究成果以題為“Layer-dependent evolution of electronic structures and correlations in rhombohedral multilayer graphene”發表在最新一期《Nature Nanotechnology》上。
【形貌和光譜表徵】
作者採用範德華堆積法在六方氮化硼(hBN)上分層製備了高質量的RG樣品，確保了結構完整性和最少的雜質。圖1說明了此部分，展示了樣品的STM形貌，包括清晰的裝置示意圖（圖1a）和六層RG樣品的詳細原子級STM影象（圖1b和1c）。STM形貌顯示出均勻且無雜質的表面，沒有可觀察到的大莫爾超晶格，這是由於RG與底層hBN故意錯位造成的。關鍵的光譜特徵包括費米能級附近明顯的態密度(DOS)峰，這與RG的平帶特性相對應。平帶均勻地出現在大表面積上，這意味著奈米級的摻雜變化最小。圖1d進一步強調了與平坦和遠端帶（標記為FB、RB1和RB2）相關的區域性DOS峰，而圖1e描繪了這些光譜特徵的空間均勻性。
圖 1. 菱形多層石墨烯的形貌和光譜
【層相關的能帶結構】
能帶結構隨RG層數變化而發生的演變。圖2展示了不同層數（從三層到九層）的DOS光譜，展示了層相關的能帶特性。隨著層數的增加，平帶峰變得更加明顯，表明動量空間中的平坦區域擴大。這導致電荷中性點(CNP)附近的DOS峰更強，尤其是在較厚的RG樣品中，如圖2a所示。隨著層數的增加，測得的平頻寬度略有變窄，這意味著較厚的RG層中的能帶平坦度更好，樣品質量更高（圖2b）。此外，隨著層間耦合強度引數(γ1)隨厚度增加而增加（圖2c），這種行為表明較厚的RG層中的電子相互作用增強。圖2d和2e中顯示的能帶結構的理論計算與實驗觀察結果一致，並證實了隨著層數的增加，層間相互作用引數會增加。
圖 2. 菱面體多層石墨烯的能帶結構演變
【層相關的相關狀態】
作者探索RG中的關聯效應，評估了平帶部分填充時的電子相互作用。他們透過施加背柵電壓來調整RG平帶的填充狀態，捕捉了不同摻雜度下DOS峰的演變。圖3展示了三層RG中的DOS峰如何從完全填充時的單個尖峰轉變為半填充時的加寬分裂峰，表明出現了關聯狀態。值得注意的是，當費米能級位於平帶內時，DOS峰會發生重大變化，表現為接近半填充時的峰分裂（圖3a）。在較厚的層中觀察到了類似的行為，分裂能量隨層而增強。圖3b捕獲了DOS峰的逐漸變化，而圖3e說明了六層RG樣品中不同平帶填充狀態下的分裂現象。跨層記錄的分裂值在50-80meV之間變化，突出了較厚RG中的顯著關聯強度。這些發現強調，RG的相關狀態不僅會持續存在，而且會隨著層數的增加而變得越來越穩健，在六層RG中達到最大相關強度（圖3f）。
圖 3. 平帶 LDOS 峰的摻雜依賴性
圖4說明了RG中電子相關性的層相關演化。圖4a和4b顯示了3層(3L)至9層(9L)RG的空間分辨DOS等值線圖和特定DOS光譜。這些光譜揭示了DOS中明顯的峰分裂模式，當平帶被部分填充時可以觀察到。這種峰分裂現象是多層石墨烯中平帶引起的強電子相關性的關鍵指標。不同層數的平帶峰值分裂能量的定量測量結果如圖4c所示。分裂能值從3L增加到6L，並達到最大值（~80meV），然後隨著層數的增加（7L及以上）略有下降。6層相關強度的峰值與理論模型一致，理論模型預測，由於電荷中性點(CNP)處的態密度(DOS)與電子遮蔽效應之間的平衡，臨界厚度將最佳化相關效應。在較厚的RG中，CNP處較高的DOS會增加電子相互作用，但這會被增強的遮蔽所抵消，從而導致在六層處觀察到最大相關性。作者透過使用平均場理論(MFT)和密度泛函理論(DFT)提供了不同層數平帶中相關能隙的理論計算。支援6L RG中的大分裂能量源自電荷中性點處的層反鐵磁 (LAF) 絕緣態，以及輕摻雜區域中可能的自旋或谷極化態。
圖 4. 電子相關性的層依賴性
【總結】
透過STM/STS測量，本文研究了隨著層數的變化，RG帶結構及其相關相位的演變。所發現的隨層變化的平帶和層間跳變強度為多層RG的基本帶狀結構提供了重要資訊。特別是，作者發現了層增強關聯態，這種關聯態在液氮溫度下持續存在，其最大相互作用強度為6L。在N<10RG多層中觀察到的層相關態揭示了幾個耐人尋味的方面，可以激發進一步的研究。(1)作者清楚地確定了CNP上LAF狀態的層依賴性，這在以前的RG（3L、4L、5L和厚層）中表現得難以捉摸。(2)在液氮溫度下出現如此明顯的相關態是非常令人驚訝的，儘管這可能受到測量的影響。有鑑於此，多層RG是一個很有前途的系統，它可以承載高度可及的集體現象，抵禦熱波動。(3)RG中的超導體以前只在輕微摻雜的3L中發現過。本文的研究結果表明，在3
來源：高分子科學前沿
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