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清華反鐵電極性序的阻挫設計,大幅提升反鐵電體儲能密度和效率

2025-02-08 08:06:06

高效能電能儲存裝置是先進電子與電氣裝置中重要的組成部分,其中,基於電介質材料的電容器具有超快的充/放電速率以及高的可靠性,被認為是儲能應用中最有前途的材料之一。然而其能量密度較低,這極大的限制了電介質材料在儲能裝置中的應用。研發高儲能密度和效率的電介質材料是當前亟待解決的難題。

今日,Nature線上刊發了題為“Enhanced energy storage in antiferroelectrics via antipolar frustration”的研究論文,報道了清華大學林元華教授、南策文院士團隊與松山湖材料實驗室馬秀良研究員組、澳大利亞臥龍崗大學張樹君教授組、北京理工大學黃厚兵教授組等合作在電介質儲能領域的最新研究進展,透過巧妙地設計反鐵電體極化序的阻挫結構,實現了反鐵電相轉變電場和回滯損耗的協同最佳化,實現了高達189 J cm-3的儲能密度和81%的效率。

反鐵電體(AFEs)具有反平行排列的偶極子極化結構,在外電場下顯示了可忽略的剩餘極化值和場致鐵電態高的最大極化值,是高效能儲能電容器的理性選擇。但是其較低的反鐵電-鐵電相轉變電場以及鐵電態的高回滯損耗限制了儲能密度和效率的提升。如何協同地調控反鐵電體相轉變場與回滯損耗,實現儲能效能的大幅提升是目前研究面臨的主要挑戰。研究者們從靜電能的角度出發,提出阻挫反極性極化結構的設計策略,透過構建介面極化不連續,誘導介面束縛電荷,從而調控電場的重新分佈,利用這種挫折效應來操縱反鐵電體的相轉變場和回滯損耗。

透過相場模擬,構建了三種不同的反極性結構,分別是長程反極性結構(AFEs)、非極性微區阻挫的反極性結構(A-N)和極性微區阻挫的反極性結構(A-P)。結果表明阻挫微區誘導介面淨電荷產生,形成內建電場。對於A-N結構,內建電場增強了非極性微區的電場強度,而削弱了反極性區的電場強度,延遲了反鐵電-鐵電的相轉變,在電場撤去後,非極性微區迅速恢復到無極化狀態,帶動極化的反極性區快速回到原始態,減小了回滯損耗;A-P結構呈現了相反的結果。從理論上證明A-N結構有望實現更高的儲能表現(圖1)。

圖1. 相場模擬演示反鐵電中反極性的阻挫設計

基於理論預測的結果,研究者們基於典型反鐵電體PbZr0.925Hf0.075O3開展實驗驗證,透過固溶順電的LaScO3構建了A-N(PZH-LS)結構,固溶鐵電的Na0.5Bi0.5TiO3構建了A-P(PZH-NBT)結構,實驗結果與理論預測高度一致,在等電場下0.8PZH-0.2LS的結構顯示了最高的能量密度以及保持高的儲能效率(圖2)。

圖2. 基於典型的反鐵電體PbZr0.925Hf0.075O3驗證反極性阻挫設計的有效性

為了驗證反極性阻挫結構的設計,研究者們開展了原子尺度的電鏡表徵,結果表明PbZr0.925Hf0.075O3具有長程的三倍週期的反極性序,隨著LS的引入(x=0.2),長程的反極性序被非極性微區阻挫了,呈現了反極性與非極性共存的結構,當x=0.5時,反極性被完全破壞了。這些直觀的結果與理論預測高度一致,證明了反鐵電體中反極性阻挫結構的存在性。

圖3. 原子分辨透射電鏡證明PZH-LS薄膜的阻挫反極性結構

最終,透過反鐵電體中反極性結構阻挫的設計,研究者們獲得了高達189 J cm-3的能量密度,優於報道的所有反鐵電體系,也比得上目前報道的其他最佳的電介質材料體系。此外,這種材料還兼具優越的充/放電迴圈穩定性(107迴圈後,能量密度惡化小於8%)和寬溫區溫度穩定性(-100到200°C能量密度波動小於10%)(圖4)。

圖4. PZH-LS薄膜電容器的儲能效能

清華大學博士後楊兵兵(現為中國科學院合肥物質科學研究院研究員)、博士生劉亦謙和松山湖材料實驗室博士生薑如建為文章的共同第一作者,清華大學林元華教授、松山湖材料實驗室馬秀良研究員、澳大利亞臥龍崗大學張樹君教授為文章共同通訊作者。論文重要合作者包括清華大學南策文院士、北京理工大學黃厚兵教授、賓夕法尼亞州立大學陳龍慶教授,松山湖材料實驗室朱銀連研究員,藍順博士、劉素貞博士生、周志方博士、竇綠葉博士、張敏博士等相關人員。本工作獲得了國家自然科學基金委國家重點研發計劃、基礎科學中心專案等的資助。

論文連結:

https://www.nature.com/articles/s41586-024-08505-7

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