導讀
安徽大學材料科學與工程學院吳明在教授課題組在硝酸根還原研究方向取得新進展，相關研究成果以“Boosting Nitrate to Ammonia via the Optimization of Key Intermediate Processes by Low-Coordinated Cu–Cu Sites”為題發表在材料學科頂級期刊《Advanced Functional Materials》上。安徽大學材料科學與工程學院博士生黃錕為第一作者，吳明在教授、蔣童童副教授為通訊作者，安徽大學為唯一通訊單位。
Cu-LC的製備以及*NO2關鍵步驟的最佳化示意圖
硝酸鹽電化學還原（NO3RR）因其可以同時去除水中汙染物（NO3−）以及產生高附加值的氨（NH3），已成為可持續發展中一個極具前景的領域。然而，由於*NO2生成過多且加氫過程緩慢，反應過程中的副產物（亞硝酸鹽）易解吸並積聚在催化劑表面，導致最終的NH3選擇性和法拉第效率（FE）不理想。在此，吳明在教授團隊結合脈衝鐳射瞬時燒蝕和快速冷卻工藝，合成了具有低配位銅原子的電催化劑（Cu-LC），並提出作為一種新型NO3RR電催化劑和鋅-硝酸鹽電池正極（圖）。原位拉曼測試結果顯示，較於傳統泡沫銅，低配位Cu–Cu活性中心的引入使得催化劑表面*NO2基團的積累效應明顯降低。理論計算結果表明，在銅基電催化劑中引入合理的低配位Cu位點，可以調整電子密度以提高金屬d-band中心，從而增強對反應過程中關鍵中間產物（*NO2、*NO）的吸附，並降低*NO2步驟（*NO3H→*NO2→*NO2H）的活化能以抑制NO2−的積聚，還能同時增強生成和儲存*H的能力，從而協同改善NO3RR的反應動力學。得益於最佳化的電子態，脈衝鐳射製備的 Cu-LC 表現出優於傳統Cu的NH3產率、選擇性和法拉第效率，為低配位金屬活性位點的製備提供了一種前景廣闊的策略。
來源：安徽大學
