爆炸物的超精準現場檢測對維護公共安全具有重要意義，亦是檢測領域中的一個極具挑戰性的難題。中國科學院新疆理化技術研究所竇新存研究員團隊長期致力於痕量爆炸物現場檢測效能提升機制研究，在非制式爆炸物光學探針設計、非晶態奈米材料調控、高靈敏現場檢測器件設計方面發展了系列新的解決方案（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202203358、Adv. Mater. 2023, 2300526、Adv. Mater. 2020, 32, 1907043、Adv. Sci. 2020, 7, 2002991、Aggregate 2022, e260）。
近期針對爆炸物現場檢測中檢測靈敏度和抗干擾性難以協同提升的問題，提出了一種基於有效促進檢測反應程序的自加速光學探針，耦合稀土摻雜上轉換奈米材料（UCNPs）實現了過氧化物類非制式爆炸物三模視覺化超精準檢測策略。
比色-熒光-上轉換髮光三模視覺化檢測示意圖
具體為：以1,8-萘醯亞胺為熒光團、硼酸酯為識別位點，透過設計輔助基團為正己酸合成了具有自加速功能的B-R-COOH比色-熒光雙模探針分子，透過對該探針動力學模擬、靜電位分佈分析、Hirshfeld表面分析、電子密度差分析、動力學和熱力學密度泛函理論分析及與輔助基團為正己酸鈉探針的檢測實驗對比，充分證實了自加速探針可有效提升檢測靈敏度（最高提升11.5倍）。在此基礎上，透過能量匹配設計，引入了具有抗背景干擾的NaYF4: Yb, Tm UCNPs，基於內濾波效應構建了UCNPs/B-R-COOH奈米探針，實現了對H2O2溶液的比色-熒光-上轉換髮光三模視覺化檢測，檢測限低至4.34 nM，響應時間＜1 s，且對常見氧化劑、爆炸物、金屬鹽和生活日用品等21種潛在共存物具有超強的抗干擾能力。與已經報道的H2O2探針檢測方案相比，不論是在檢測限、響應時間，還是在抗干擾性方面均具有優勢。此外，以具有三維多孔網路結構的海綿為基底，構建了UCNPs/B-R-COOH海綿基感測晶片，成功實現了H2O2氣氛的三模檢測；更為重要的是，該感測晶片可在金色顏料、黃綠色熒光粉、紅色長餘輝材料、鹽、孜然粉、辣椒粉、咖啡粉、奶茶粉、阿莫西林藥粉、土壤和沙粒等11種生活中常見物質混合存在時實現對非制式爆炸物三過氧化物三丙酮（TATP）的超精準識別，充分驗證了UCNPs/B-R-COOH奈米探針在實際應用場景中應用的可靠性。
該研究提出的基於自加速探針耦合UCNPs實現三模視覺化檢測策略，不僅實現了對H2O2和TATP的超精準檢測，還將為痕量危險化學物質的現場檢測及三模視覺化檢測平臺的概念化提供新的思路。
圖1 自加速萘醯亞胺基探針設計策略及理論研究
圖2 B-R-COOH探針對H2O2檢測機理研究
圖3 UCNPs/B-R-COOH奈米探針的結構表徵
圖4 UCNPs/B-R-COOH奈米探針對H2O2溶液比色-熒光-上轉換髮光三模檢測效能
圖5 海綿基感測晶片對H2O2氣氛和TATP比色-熒光-上轉換髮光三模檢測效能
相關研究成果以“A Self-Accelerating Naphthalimide-Based Probe Coupled with Upconversion Nanoparticles for Ultra-Accurate Tri-Mode Visualization of Hydrogen Peroxide”為題發表於Advanced Science，河北科技大學與中國科學院新疆理化技術研究所聯合培養碩士研究生馮亞楠和中國科學院新疆理化技術研究所雷達副研究員為共同第一作者，中國科學院新疆理化技術研究所祖佰禕研究員、竇新存研究員和河北科技大學李亞娟教授為通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金、新疆自然科學基金、自治區天山創新團隊計劃、河北省自然科學基金、中國科學院青年創新促進會等專案的資金支援。
原文連結：
https://doi.org/10.1002/advs.202309182
來源：高分子科學前沿
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