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喬羽/谷林/徐桂良/孫洋/王青松合作Nature Sustainability!

2024-02-18 09:28:00

具有抑制相變的可持續層狀陰極用於長壽命鈉離子電池

鈉離子電池因其成本優勢和可持續的資源供應,成為電網和其他能源儲存應用中最有希望替代鋰電池的技術之一。對於陰極(在很大程度上決定鈉離子電池能量密度的材料)的一類主要材料是P2型層狀氧化物。遺憾的是,在高充電狀態下,這類材料往往會發生相變,並且體積變化較大,從而導致長期迴圈過程中的結構退化。

近日,廈門大學喬羽教授、清華大學谷林教授、阿貢國家實驗室徐桂良教授、中山大學孫洋研究員、德國拜羅伊特大學王青松教授在P2-Na0.7Fe0.1Mn0.75□0.15O2的過渡金屬層中引入空位("□"代表空位),以解決上述問題。研究顯示,過渡金屬空位可抑制鄰近鈉離子的遷移,從而在缺Na狀態下保持結構和熱穩定性。此外,特定的Na-O-□構型還能引發可逆的陰離子氧化還原反應,提高能量密度。因此,這種陰極設計使軟包電池的能量密度分別達到170 Wh kg-1和120 Wh kg-1,並且可分別執行600和1,000多次迴圈。總體而言,這項工作不僅為陰極設計提出了一種可行的策略,而且證實了開發一種減少關鍵原材料需求的電池化學的可能性。

文章要點:

1. 這項工作在P2-NaFeMnO陰極中引入了本徵TM空位,以獲得與Na2Mn3O7完全不同的結構,這樣做是為了詳細研究本徵空位誘導結構穩定的機制。

2. 具體來說,透過在TM層中引入本徵空位,作者設計出了一種TM缺失的P2-Na0.7Fe0.1Mn0.75□0.15O2("□"代表空位)層狀陰極,其在高SoC下沒有P-O層構型轉變。

3. 均勻分散的固有TM空位可大大增加相鄰鈉離子的遷移能壘,並將Na固定在每個AM層內,從而使P型層保持在Na貧化狀態。與典型的無空位P2-Na0.7Fe0.33Mn0.67O2陰極中獲得的P-O互生結構相比,貧Na電荷狀態下的無相變P型相具有更高的TM-O區域性結構穩定性和更低的熱失控風險。

4. 此外,特定的Na-O-□構型可激發可逆的ARR活性,從而提高陰極的能量密度。因此,使用硬碳作為陽極,軟包電池實現了卓越的電化學效能,170 Wh kg-1的電池在600次迴圈後,容量保持率大於 80%,120 Wh kg-1的電池在1,000次迴圈後,容量保持率大於80%。

圖1 P-to-O相變示意圖

圖2 NFMO中的本徵空位和陰離子氧化還原反應

圖3 透過ML-AIMD揭示內在空位的機制

圖4電化學效能的比較

原文連結:
https://doi.org/10.1038/s41893-024-01288-9

來源:高分子科學前沿

宣告:僅代表作者個人觀點,作者水平有限,如有不科學之處,請在下方留言指正!

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